“Trái tim tin tưởng chính là phép thuật của bạn!”—đây là những lời mà thần tượng của Atsuko "Akko" Kagari, phù thủy nổi tiếng Shiny Chariot, đã nói với cô trong một buổi biểu diễn ma thuật nhiều năm trước. Kể từ đó, Akko đã sống theo những lời này và khao khát trở thành một phù thủy giống như Shiny Chariot, một phù thủy có thể khiến mọi người mỉm cười. Do đó, ngay cả nền tảng không có phép thuật của cô cũng không ngăn cản cô đăng ký vào Học viện Phép thuật Luna Nova. Tuy nhiên, khi Akko hào hứng cuối cùng cũng lên đường đến trường mới, chuyến đi ở đó chẳng có gì suôn sẻ cả. Sau cuộc hành trình đầy nguy hiểm của mình, cô kết bạn với Lotte Yansson nhút nhát và Sucy Manbavaran hay mỉa mai. Trước sự vui mừng tột độ của mình, cô cũng phát hiện ra cây đũa phép của Chariot, Shiny Rod, thứ mà cô lấy làm của riêng mình. Thật không may, thời gian của cô tại Luna Nova sẽ trở nên khó khăn hơn những gì Akko có thể tin tưởng. Cô tuyệt đối không chịu thua kém so với những người bạn cùng trang lứa, đặc biệt là đối thủ tự xưng của mình, Diana Cavendish xinh đẹp và tài năng, vì vậy cô dựa vào quyết tâm của mình để bù đắp cho hành vi liều lĩnh và sự kém cỏi trong phép thuật của mình. Vào thời điểm mà ma thuật đang suy thoái, Little Witch Academia theo chân những cuộc phiêu lưu kỳ diệu của Akko và những người bạn của cô khi họ tìm hiểu ý nghĩa thực sự của việc trở thành phù thủy.